Serija se odvija četiri godine nakon događaja Magical Girl Lyrics Nanoha StrikerS, tijekom kojih je čarobna djevojka Nanoha Takamachi spasila i usvojila mladu djevojku po imenu Vivio, koja je reinkarnacija Sankt Kaisera, Olivie Segbrecht. Nakon što je ušla u četvrtu godinu osnovne škole, Vivio dobiva vlastiti inteligencijski uređaj, Sveto srce i stječe snagu za transformaciju koristeći svoj odrasli Sankt Kaiser način. Ubrzo nailazi na djevojku po imenu Einhart Stratos koja je, poput Vivio-a, potomak drugog vladara Sankt Kaisera, Clausa GS Ingvalta. Kako je Einhart odlučan dokazati kako je njezin stil borbe najjači, Vivio se sprijatelji s njom i zajedno sa svojim prijateljima ulazi na turnir u borilačkim sportovima gdje se bore protiv raznih čarobnih protivnika i saznaju više o njihovim prošlim životima.
